Junayd est considéré comme le premier penseur musulman à avoir abordé de manière rigoureuse et complète la question de l’union mystique avec le Divin. Il en a défini les limites, notamment en évoquant la "nuit de la volonté", bien qu’il n’ait pas lui-même vécu cette épreuve. Il a longuement réfléchi sur le "pacte primordial" (mithaq), mentionné dans le Coran, que les mystiques interprètent comme une promesse d’amour prématurée faite à Dieu par les premiers représentants de l’humanité, en notre nom à tous. Pour retrouver cet engagement envers la Volonté divine, Junayd insistait sur la nécessité d’un travail intérieur profond de purification et de détachement des facultés humaines, afin d’atteindre un état d’"annihilation en Celui à qui nous pensons". Cet état ultime de transformation spirituel représente, selon lui, un "retour à notre origine", une renaissance à la vie primordiale où l’amour, par une fusion avec les attributs de l’Aimé, permet une union intime avec le Divin.

Junayd croyait que Dieu accordait à certains êtres choisis, objets de Sa prédilection, la grâce de vivre expérimentalement les étapes successives de la vocation prophétique. Son ouvrage intitulé Le Médicament des Âmes (Dawq al-arwah) est considéré comme la première tentative de synthèse dynamique du Coran, selon l’expression de Louis Massignon. Dans ce texte, le Livre sacré est perçu comme un guide pour l’ascension mystique, offrant un cadre pour atteindre les plus hauts degrés de la spiritualité.

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